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Brillouin Scattering in Liquid Toluene at High Pressures

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Brillouin spectra of liquid toluene have been measured at 303·15 K and at pressures from 1 to 1625 bar, using an argon ion laser (λ = 514·5 nm) and a five-pass Fabry-Perot interferometer. The scattering angle was 90°. From the experimental spectra the hypersound speed νH was determined as a function of pressure, as were the relaxing heat capacity C i the nonrelaxing and the relaxing bulk viscosities ην,nr and ηv,r the corresponding relaxation time τν, and the energy relaxation time τe. The three quantities vHv,nr and τν were obtained by fitting the experimental spectra according to Mountain's theory MOUETA of polarized light scattering in dense fluids with internal degrees of freedom. The remaining quantities were determined by incorporating low-frequency sound absorption results. All necessary thermodynamic data have been critically evaluated from recent high precision measurements. In contradistinction to former experimental results on CCl4 and C6H6, for C6H5CH3 we find only a very slight decrease of τv and τe with increasing pressure. This is accompanied by a decrease of ηv,nr as well as a weak increase of C i. The ratio τe(P)/τe(P = 1 bar) is compared with results obtained from the isolated binary collision theory for vibrational relaxation in conjunction with a simplified cell model of dense fluids for estimating the collision frequencies.

Zusammenfassung

Unter Benutzung eines Argon-Ionen-Lasers (λ ≡ 514 nm) und eines Fünfweg-Fabry-Perot-Interferometers wurden Brillouin-Spektren von flüssigem Toluol bei 303,15 K und bei Drücken von 1 bis 1625 bar gemessen. Der Streuwinkel war 90°. Von den experimentellen Spektren wurde die Hyperschallgeschwindigkeit νH als Funktion des Drucks gemessen ebenso wie die relaxierende Wärmekapazität C i, die nicht nichtrelaxierende und die relaxierende Volumenviskosität ηn,nr und ηn,r die Relaxationszeit τv und die Energierelaxationszeit τe. Die drei Größen νH, ην,nr und ην,r wurden durch Anpassung der experimentellen Spektren nach der Mountainschen Theorie MOUETA der Streuung von polarisiertem Licht in Flüssigkeiten mit inneren Freiheitsgraden erhalten. Die übrigen Größen wurden aus Schallabsorptionsdaten bei niedrigen Frequenzen ermittelt. Alle erforderlichen thermodynamischen Daten entstammen einer kritischen Sichtung neuer Messungen von hoher Genauigkeit. Im Gegensatz zu früheren experimentellen Ergebnissen an CCl4 und C6H6, wurde für C6H5CH3 bei wachsendem Druck nur eine sehr geringe Abnahme von τν und τe gefunden. Sie wird begleitet von einer Abnahme von ηv,nr und von einer schwachen Zunahme von Ci. Das Verhältnis τe(P)/τe(P = 1 bar) wird mit Ergebnissen der binären Stoßtheorie der Schwingungsrelaxation in Verbindung mit einem vereinfachten Zellenmodell für dichte Fluide verglichen, mit dem die Stoßhäufigkeit abgeschätzt wurde.

Sommaire

On a mesuré les spectres Brillouin du toluène liquide, à 303,15 °K et aux pressions de 1 à 1625 bar, au moyen d'un laser a ions d'argon (λ = 514,5 nm) et d'un interféromètre Fabry-Pérot à cinq passages. L'angle de diffusion était de 90°. A partir des spectres enregistrés, on a pu déterminer, en fonction de la pression, la vitesse hypersonore vH, la capacité calorifique relaxante ci, la viscosité massive relaxante ην,r la viscosité massive non-relaxante ην,nr la durée de relaxation τν et la durée de relaxation énergétique τe. Les trois quantités νHν,nr et τV ont été déterminées en se servant de la théorie MOUETA de Mountain sur la diffusion de la lumière polarisée dans les fluides denses possédant des degrés internes de liberté. Les autres quantités ont nécessité l'utilisation de résultats relatifs à l'absorption acoustique aux basses fréquences. Toutes les données thermodynamiques nécessaires à ces calculs ont été tirées de mesures récentes de haute précision et ont fait l'objet d'un contrôle critique.

Contrairement à ce qui avait été trouvé antérieurement pour CCl4 et pour C6H6, on n'observe pour C6H5CH3 seulement une très faible décroissance des durées de relaxation quand on fait croître la pression. Ceci s'accompagne d'une décroissance de ηv nr et d'une faible croissance de C i. Enfin on a comparé les valeurs trouvées pour le rapport τe(P)/ τe (P = 1 bar) avec les valeurs fournies par la théorie des collisions binaires isolées appliquée à une relaxation vibrationnelle d'un fluide dense à modélisation simplifiée.
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Document Type: Research Article

Publication date: April 1, 1989

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