Authors: Yue, Chaoyang; Trudeau, Michel L.; Antonelli, David

Source: Canadian Journal of Chemistry, Volume 83, Number 4, April 2005 , pp. 308-314(7)

Publisher: NRC Research Press

Abstract:

Mesoporous tantalum oxide, Fe³⁺-doped mesoporous tantalum oxide, and bis(toluene) titanium reduced mesoporous tantalum oxide were used for the first time as Schrauzer-type photocatalysts for the conversion of dinitrogen to ammonia. The materials were characterized by XRD, TEM, XPS, and nitrogen absorption before and after catalytic runs. The results showed low to moderate activities depending on the composition. In contrast to previously studied Ti catalysts, Fe doping and heat pretreatment were not prerequisites for photocatalytic activity, but did improve the turnover rates by up to a factor of two. The optimal Fe loading for the tantalum oxides was found to be 1 wt% and the optimal heating condition at 300 °C for 3 h. Increased surface area and heat treatment were also found to improve activities. Contrary to our expectations, reduction of the mesostructure with bis(toluene) titanium had little effect on the catalytic activity. In spite of the dramatically higher surface areas of the mesoporous tantalum oxides as compared with bulk titanias used previously in this process, the overall catalytic activities were still less than those obtained in the Schrauzer system. This suggests that the increase in diffusion and surface area offered by the mesoporous structure is offset by the smaller crystalline domain sizes in the walls of the structure, leading to poor electron-hole separation and a reduction in catalytic efficiency. Key words: mesoporous, Schrauzer, ammonia, photocatalysis, tantalum oxide.

On a utilisé pour la première fois de l'oxyde de tantale mésoporeux, de l'oxyde de tantale mésoporeux dopé au Fe³⁺ et de l'oxyde de tantale mésoporeux réduit par du bis(toluène)titane comme photocatalyseurs de type Schrauzer pour la conversion du diazote en ammoniac. Les matériaux ont été caractérisés par XRD, TEM, XPS et adsorption d'azote avant et après les réactions catalytiques. Les résultats démontrent la présence d'activités allant de faibles à modérées suivant la composition. Par opposition aux catalyseurs de titane étudiés antérieurement, le dopage au Fe et le prétraitement à la chaleur ne sont pas des prérequis pour l'activité catalytique, mais ils améliorent les vitesses d'échange par des facteurs pouvant atteindre deux. On a trouvé que les additions optimales de Fe aux oxydes de tantale sont de 1 % en poids et que les conditions de chauffage sont de 300 °C pendant 3 h. On a aussi observé qu'une augmentation de l'aire de la surface et le traitement par la chaleur améliorent les activités. Contrairement à ce qui avait été prévu, la réduction de la mésostructure à l'aide de bis(toluène)titane n'a que peu d'effet sur l'activité catalytique. Malgré une augmentation dramatique des aires de la surface des oxydes de tantale mésoporeux en comparaison aux titanes en masse utilisés antérieurement dans ce procédé, les activités catalytiques globales étaient inférieures à celles obtenues dans le système Schrauzer. Cette observation suggère que l'augmentation de la diffusion et de l'aire de la surface offerte par la structure mésoporeuse sont contrebalancées par des tailles plus faibles du domaine cristallin dans les parois de la structure qui conduisent à une séparation plus mauvaise des trous électroniques et à une réduction de l'efficacité catalytique.Mots clés : mésoporeux, Schrauzer, ammoniac, photocatalyse, oxyde de tantale.[Traduit par la Rédaction]

Document Type: Research article

Publication date: 2005-04-01

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